LCMO, LSMO系の音速異常について


　　音速vs(T)は格子の異常に対し非常に敏感な測定手段である。我々はLSMO, LCMO系Mn酸化物のX~1/8近傍のポーラロン整列相が存在することを音速vs(T)の測定から明らかにした（東北大金研：深瀬哲郎教授（現名誉教授）との共同研究）。一例としてFig.1にLSMO系(X=0.15)の音速の温度依存性を示す。強磁性転移温度Tc=170Kおよび低温の特徴的な温度T*=140Kで音速の異常が存在する。Fig.2に音速測定から決定したLSMO系の相図を示す。特徴的な温度T*はX=1/8を中心に放物線状に存在し、中性子回折で求められたポーラロン整列と一致することが確認された。



左から、Fig,1:LSMO (X=0.15)の音速の温度依存性 Fig.2: 音速測定から決定したLSMO系の相図


Fig.3にLCMO系(X=0.30~0.95)の300Kで規格化した音速vs(T)の温度依存性を示す。強磁性領域のX=0.30ではTc以下で急激な増大を示すが、X=0.40, 0.45ではその傾向が緩やかになりTc以下での増加量も減少する。CO領域に入ったX=0.48, 0.50, 0.55ではTCO以上に緩やかなソフト化を伴ってTCO以下での増大が見られ、TCO以下での増加量は再び大きくなる。これに対してX=0.60, 0.67ではTCO以上でのソフト化とTCO以下での増大がさらに顕著になり、特にX=0.60では100Kでのvs(T)の増加量は室温に比べ17％も増大する。この結果はRamirez等が報告している結果と一致しているが、vs(T)の増加量はさらにX=0.75, 0.82ではさらに大きくなる。このようにCO領域におけるvsはX=0.50, 0.67, 0.75の各近傍においてそれぞれ熱伝導率k(T), 熱拡散率a(T)と同様に特徴的な振る舞いを見せ、電子線回折で明らかにされたX=1/2, 2/3, 3/4におけるストライプ構造に対応した変化であると考えている。





Fig,3:LCMO系(0.30~0.95)の300Kで規格化した音速vs(T)の温度依存性



参考文献：
・H. Fujishiro, T. Fukase and M. Ikebe, "Anomalous Lattice Softening at X=0.19 and 0.82 in La1-XCaXMnO3", J. Phys. Soc. Jpn. 70, pp.628-631, 2001
・H. Fujishiro, T. Fukase, M. Ikebe and T. Kikuchi, "Sound Velocity Anomaly at around X~1/8 in La1-XCaXMnO3", J. Phys. Soc. Jpn. 68, pp.1469-1472, 1999
・H. Fujishiro, T. Fukase and M. Ikebe, "Charge Ordering and Sound Velocity Anomaly in La1-XSrXMnO3 (X~0.5)", J. Phys. Soc. Jpn. 67, pp.2582-2585, 1998
・H. Fujishiro, M. Ikebe, Y. Konno and T. Fukase, "Sound Velocity Anomaly Associated with Polaron Ordering in La1-XSrXMnO3", J. Phys. Soc. Jpn. 66, pp.3703-3705, 1997

FM転移、CO転移における熱伝導率の変化について

Fig.4(a)にLCMO（X=0~0.35)試料の熱伝導率k(T)の温度依存性を示す。X<0.18の試料はk(T)が非常に小さく強磁性転移温度Tcにおける異常がほとんど存在しないが、X=0.20の試料ではTc=200K以下にk(T)の増大が見られる。この増大はX>0.25ではさらに顕著になり、k(T)の不連続的な飛びと言える。Tcにおけるk(T)の変化が見られるのはM-I転移を起こす試料のみであり、Tc以下でのポーラロン整列相が消失しX>0.20で低温における金属的電気伝導性が見られることと大きく関係している。このことはLaサイトをイオン半径の大きなSrで置換した場合にも全く同様に起こっており、格子歪みの効果（すなわちGoldschumidt torelance factor)はTc以下でのk(T)の異常の主たる原因ではないと考えられる。X=0.25付近のk(T)に見られる一次相転移的なTc以下での飛びは、磁化、電気抵抗、音速でも観測されており、ヒステリシスを伴わず異常な振る舞いと言える。
Fig.4(b)にLCMO試料のX=0.40~1.0の熱伝導率の温度依存性を示す。X=0.40, 0.45の試料はTc以下にk(T)の増大が見られるが、k(T)の最大値は徐々に小さくなる。X=0.50では強磁性が消失し電荷整列を伴う反強磁性相が出現するが、k(T)は電荷整列相転移温度TCO=230K以下で急激に減少するという強磁性転移における振る舞いとは明らかに異なる。X=0.60の場合のTCO以下でのk(T)はX=0.50と同様であるが、X=0.67の場合には広い温度範囲でk(T)にプラトーが生じ、0.750.50におけるk(T)の変化は異なるタイプのCO相とキャント反強磁性相の存在に対応して特徴的な振る舞いを示す。


Fig,4:LCMO系(X=0.30~0.60)の熱伝導率k(T)の温度依存性



参考文献：
・H. Fujishiro andM. Ikebe, "Heat Transport Anomalies around Ferromagnetic and Charge-order Transitions in La1-XCaXMnO3", Physics in Local Lattice Distortions, edited by H. Oyanagi and A. Bianconi (Americam Institute of Physics) pp.433-436, 2001
・M. Ikebe, H. Fujishiro, S. Kanoh andT. Mikami, "Characteristic Phonon Scattering Enhancement Correlated with Magnetic and Charge Orders in La1-XSrXMnO3 (X>0.50)", phys. stat. sol. 225, pp.135-143, 2001
・H. Fujishiro, M. Ikebe, T. Kikuchi and H. Ozawa, "First-order-like ferromagnetic transition in (La1-yPry)1-x(Ca1-zSrz)xMnO3 (X~0.25)", Physica B281&282, pp.91-493, 2000
・H. Fujishiro, S. Ohshiden and M. Ikebe, "Thermal Transport Anomaly Associated with Weak Ferromagnetism in CaMnO3", J. Phys. Soc. Jpn. 69, pp.2082-2086, 2000
・H. Fujishiro and M. Ikebe, "Two-level-like anomalous phonon scattering in La1-XSrXMnO3 and La2-XSrXCuO4",　Physica B263-264, pp.691-694, 1999
・M. Ikebe, H. Fujishiro and Y. Konno, "Anomalous Phonon-Spin Scattering in La1-XSrXMnO3", J. Phys. Soc. Jpn. 67, pp.1083-1085, 1998

CMR化合物の状態図について


　　これまで我々が測定した電気抵抗率、熱伝導率、熱膨張、磁化と音速の測定から観測された異常を示す特徴的な温度を用いて状態図を作製した。Fig.5にLSMO系の状態図を、Fig.6にLCMO系の状態図を示す。




Fig.5:LSMO系の状態図

Fig.6:LCMO系の状態図


参考文献：
・H. Fujishiro andM. Ikebe, "Heat Transport Anomalies around Ferromagnetic and Charge-order Transitions in La1-XCaXMnO3", Physics in Local Lattice Distortions, edited by H. Oyanagi and A. Bianconi (Americam Institute of Physics) pp.433-436, 2001
・H. Fujishiro, T. Fukase and M. Ikebe, "Anomalous Lattice Softening at X=0.19 and 0.82 in La1-XCaXMnO3", J. Phys. Soc. Jpn. 70, pp.628-631, 2001
・H. Fujishiro, T. Fukase and M. Ikebe, "Charge Ordering and Sound Velocity Anomaly in La1-XSrXMnO3 (X~0.5)", J. Phys. Soc. Jpn. 67, pp.2582-2585, 1998

MO, LCMO系Mn酸化物のX~1/8近傍のポーラロン整列相が存在することを音速vs(T)の測定から明らかにした（東北大金研：深瀬哲郎教授（現名誉教授）との共同研究）。一例としてFig.1にLSMO系(X=0.15)の音速の温度依存性を示す。強磁性転移温度Tc=170Kおよび低温の特徴的な温度T*=140Kで音速の異常が存在する。Fig.2に音速測定から決定したLSMO系の相図を示す。特徴的な温度T*はX=1/8を中心に放物線状に存在し、中性子回折で求められたポーラロン整列と一致することが確認された。



左から、Fig,1:LSMO (X=0.15)の音速の温度依存性 Fig.2: 音速測定から決定したLSMO系の相図


Fig.3にLCMO系(X=0.30~0.95)の300Kで規格化した音速vs(T)の温度依存性を示す。強磁性領域のX=0.30ではTc以下で急激な増大を示すが、X=0.40, 0.45ではその傾向が緩やかになりTc以下での増加量も減少する。CO領域に入ったX=0.48, 0.50, 0.55ではTCO以上に緩やかなソフト化を伴ってTCO以下での増大が見られ、TCO以下での増加量は再び大きくなる。これに対してX=0.60, 0.67ではTCO以上でのソフト化とTCO以下での増大がさらに顕著になり、特にX=0.60では100Kでのvs(T)の増加量は室温に比べ17％も増大する。この結果はRamirez等が報告している結果と一致しているが、vs(T)の増加量はさらにX=0.75, 0.82ではさらに大きくなる。このようにCO領域におけるvsはX=0.50, 0.67, 0.75の各近傍においてそれぞれ熱伝導率k(T), 熱拡散率a(T)と同様に特徴的な振る舞いを見せ、電子線回折で明らかにされたX=1/2, 2/3, 3/4におけるストライプ構造に対応した変化であると考えている。





Fig,3:LCMO系(0.30~0.95)の300Kで規格化した音速vs(T)の温度依存性



参考文献：
・H. Fujishiro, T. Fukase and M. Ikebe, "Anomalous Lattice Softening at X=0.19 and 0.82 in La1-XCaXMnO3", J. Phys. Soc. Jpn. 70, pp.628-631, 2001
・H. Fujishiro, T. Fukase, M. Ikebe and T. Kikuchi, "Sound Velocity Anomaly at around X~1/8 in La1-XCaXMnO3", J. Phys. Soc. Jpn. 68, pp.1469-1472, 1999
・H. Fujishiro, T. Fukase and M. Ikebe, "Charge Ordering and Sound Velocity Anomaly in La1-XSrXMnO3 (X~0.5)", J. Phys. Soc. Jpn. 67, pp.2582-2585, 1998
・H. Fujishiro, M. Ikebe, Y. Konno and T. Fukase, "Sound Velocity Anomaly Associated with Polaron Ordering in La1-XSrXMnO3", J. Phys. Soc. Jpn. 66, pp.3703-3705, 1997

FM転移、CO転移における熱伝導率の変化について

Fig.4(a)にLCMO（X=0~0.35)試料の熱伝導率k(T)の温度依存性を示す。X<0.18の試料はk(T)が非常に小さく強磁性転移温度Tcにおける異常がほとんど存在しないが、X=0.20の試料ではTc=200K以下にk(T)の増大が見られる。この増大はX>0.25ではさらに顕著になり、k(T)の不連続的な飛びと言える。Tcにおけるk(T)の変化が見られるのはM-I転移を起こす試料のみであり、Tc以下でのポーラロン整列相が消失しX>0.20で低温における金属的電気伝導性が見られることと大きく関係している。このことはLaサイトをイオン半径の大きなSrで置換した場合にも全く同様に起こっており、格子歪みの効果（すなわちGoldschumidt torelance factor)はTc以下でのk(T)の異常の主たる原因ではないと考えられる。X=0.25付近のk(T)に見られる一次相転移的なTc以下での飛びは、磁化、電気抵抗、音速でも観測されており、ヒステリシスを伴わず異常な振る舞いと言える。
Fig.4(b)にLCMO試料のX=0.40~1.0の熱伝導率の温度依存性を示す。X=0.40, 0.45の試料はTc以下にk(T)の増大が見られるが、k(T)の最大値は徐々に小さくなる。X=0.50では強磁性が消失し電荷整列を伴う反強磁性相が出現するが、k(T)は電荷整列相転移温度TCO=230K以下で急激に減少するという強磁性転移における振る舞いとは明らかに異なる。X=0.60の場合のTCO以下でのk(T)はX=0.50と同様であるが、X=0.67の場合には広い温度範囲でk(T)にプラトーが生じ、0.750.50におけるk(T)の変化は異なるタイプのCO相とキャント反強磁性相の存在に対応して特徴的な振る舞いを示す。


Fig,4:LCMO系(X=0.30~0.60)の熱伝導率k(T)の温度依存性



参考文献：
・H. Fujishiro andM. Ikebe, "Heat Transport Anomalies around Ferromagnetic and Charge-order Transitions in La1-XCaXMnO3", Physics in Local Lattice Distortions, edited by H. Oyanagi and A. Bianconi (Americam Institute of Physics) pp.433-436, 2001
・M. Ikebe, H. Fujishiro, S. Kanoh andT. Mikami, "Characteristic Phonon Scattering Enhancement Correlated with Magnetic and Charge Orders in La1-XSrXMnO3 (X>0.50)", phys. stat. sol. 225, pp.135-143, 2001
・H. Fujishiro, M. Ikebe, T. Kikuchi and H. Ozawa, "First-order-like ferromagnetic transition in (La1-yPry)1-x(Ca1-zSrz)xMnO3 (X~0.25)", Physica B281&282, pp.91-493, 2000
・H. Fujishiro, S. Ohshiden and M. Ikebe, "Thermal Transport Anomaly Associated with Weak Ferromagnetism in CaMnO3", J. Phys. Soc. Jpn. 69, pp.2082-2086, 2000
・H. Fujishiro and M. Ikebe, "Two-level-like anomalous phonon scattering in La1-XSrXMnO3 and La2-XSrXCuO4",　Physica B263-264, pp.691-694, 1999
・M. Ikebe, H. Fujishiro and Y. Konno, "Anomalous Phonon-Spin Scattering in La1-XSrXMnO3", J. Phys. Soc. Jpn. 67, pp.1083-1085, 1998

CMR化合物の状態図について


　　これまで我々が測定した電気抵抗率、熱伝導率、熱膨張、磁化と音速の測定から観測された異常を示す特徴的な温度を用いて状態図を作製した。Fig.5にLSMO系の状態図を、Fig.6にLCMO系の状態図を示す。




Fig.5:LSMO系の状態図

Fig.6:LCMO系の状態図


参考文献：
・H. Fujishiro andM. Ikebe, "Heat Transport Anomalies around Ferromagnetic and Charge-order Transitions in La1-XCaXMnO3", Physics in Local Lattice Distortions, edited by H. Oyanagi and A. Bianconi (Americam Institute of Physics) pp.433-436, 2001
・H. Fujishiro, T. Fukase and M. Ikebe, "Anomalous Lattice Softening at X=0.19 and 0.82 in La1-XCaXMnO3", J. Phys. Soc. Jpn. 70, pp.628-631, 2001
・H. Fujishiro, T. Fukase and M. Ikebe, "Charge Ordering and Sound Velocity Anomaly in La1-XSrXMnO3 (X~0.5)", J. Phys. Soc. Jpn. 67, pp.2582-2585, 1998